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報告書

MOXペレットの焼結挙動解明試験(II) Pu富化度30wt.%混合酸化物燃料ペレットの焼結挙動に及ぼす予備焼成雰囲気の影響

成田 大祐; 大代 操; 吉田 真之*; 小幡 真一; 関 正之; 檜山 敏明; 上村 勝一郎

PNC TN8410 97-045, 21 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-045.pdf:4.72MB

本試験は、予備焼成雰囲気としてAr-5%H2、N2及びCO2ガスを用い、ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加したPu富化度30wt.%混合酸化物燃料ペレットの予備焼成時の脱炭効果、またそれが焼結挙動に及ぼす影響を調べたものである。実施した試験の結果から、以下のことが結論として言える。(1)Ar-5%H2、N2及びCO2ガス雰囲気中における予備焼成時の炭素の脱離はペレットから分離・放出された酸素及び雰囲気中の不純物酸素との間で生じるC+1/202=CO反応が主として寄与するものと考えられる。従って、脱炭効果はペレットのO/Mが高く、雰囲気の酸素ポテンシャルが高いほど大きくなると推定される。(2)ステアリン酸亜鉛及びアビセルを添加した場合の焼結密度は、CO2ガスの方が炭素の脱離が十分進むため相対的に高くなるが、Ar-5%H2ガス予備焼結ペレットでは残存炭素の影響により低くなる。(3)ステアリン酸亜鉛のみ添加し、CO2ガス雰囲気で予備焼成したペレットの焼結密度は、原料粉末粒子の凝集強度及び粒子形状に起因し、低くなる場合と高くなる場合がある。(4)予備焼成雰囲気としてCO2ガスを使用する場合は、試料皿(Mo)との間でMo+2CO2=MoO2+2CO反応によるMo皿の酸化が起こるため、それに留意する必要がある。

論文

Silicon nitride fiber synthesis from polycarbosilane fiber by radiation curing and pyrolysis under ammonia

神村 誠二*; 渡辺 清*; 笠井 昇; 瀬口 忠男; 岡村 清人*

High-Temperature Ceramic-Matrix Composites II (HT-CMC2), 0, p.281 - 286, 1995/00

ポリカルボシラン(PCS)繊維を放射線で不融化処理した後、アンモニアガス雰囲気で焼成ことにより、窒化ケイ素繊維を合成した。この繊維の強度は2.5GPaで、耐熱性は1300$$^{circ}$$Cであった。

報告書

高速実験炉「常陽」照射用炉心特殊燃料要素ーB型特殊燃料集合体(B8)特殊燃料要素(HAM)製造報告

野上 嘉能; 加藤 直人; 豊島 光男; 石田 忍; 飛田 典幸; 上村 勝一郎

PNC TN8410 93-200, 78 Pages, 1993/06

PNC-TN8410-93-200.pdf:2.7MB

本報告書は,「常陽」運転工程第25サイクルから照射開始予定のB型特殊燃料集合体(B8)に装荷する特殊燃料集合体特殊燃料要素(HAM)の製造,加工における諸デ-タを整理,収録したものである。本特殊燃料要素の照射試験目的は,TRU消滅処理研究の一環として241Am含有率の高いペレットを充填した燃料ピンを高速炉で照射し,TRU燃料ピン照射のための其礎デ-タを取得するものである。本特殊燃料は241Am含有量が高く(241Am/METAL=0.90wt%)かつ6.5mm径の被覆管に装荷可能なA1M09ピンを解体し,試料ペレットを再充填したものである。本特殊燃料要素は,1991年5月にA1M09ピンの解体を行い,1991年10月に要素製造を終了した。

口頭

電子線照射を利用した炭素系触媒材料の作製技術

太田 智紀*; 萩原 時男*; 杉本 雅樹; 山本 春也; 越川 博; 八巻 徹也

no journal, , 

固体高分子形燃料電池は次世代のクリーンエネルギーシステムとして注目を集めており、その製造コスト削減に向けて白金に代わる触媒の研究が盛んである。含窒素炭素系触媒は白金代替材料として期待されているが、触媒性能の発現に必要とされる窒素をグラフェン炭素に効率よく導入できる作製方法は確立されていない。本研究では、炭素源のフェノール樹脂をアンモニア中で電子線照射しながら炭素化することで、より高濃度に窒素を導入できると考え、雰囲気を制御し300$$^{circ}$$C以上の高温下で電子線照射が可能な装置開発を行った。その結果、2MeV電子線の吸収による発熱や、雰囲気ガスの除熱に影響されずに、設定温度に対して$$pm$$2$$^{circ}$$Cの範囲で照射可能であることが確認できた。

口頭

アンモニア中電子線照射による炭素系触媒材料への窒素導入効果

太田 智紀*; 八巻 徹也; 杉本 雅樹; 山本 春也; 越川 博; 萩原 時男*

no journal, , 

燃料電池カソードに用いられる白金触媒の代替材料として、炭素系触媒が期待されている。炭素系触媒の酸素還元反応(ORR)活性は、グラフェン状炭素の一部が窒素原子に置換した構造に起因すると考えられている。そこで本研究では、窒素導入量の制御を目指し、アンモニア(NH$$_{3}$$)下での電子線照射によって炭素系触媒への窒素の導入を試みるとともに、そのORR活性を評価した。実験ではフェノール樹脂に塩化コバルト(II)を最大10wt%で添加した試料を炭素源とした。1vol% NH$$_{3}$$/N$$_{2}$$雰囲気下で400$$^{circ}$$Cまで加熱しながら2MeVの電子線を6MGyまで照射し、その後でN$$_{2}$$中、800$$^{circ}$$C焼成して炭化した。粉砕した試料から塩酸で残留コバルトを除去した後、回転電極法でORR活性を評価した結果、酸素還元電位は0.72V(vs. Ag/AgCl)であった。この値は白金の0.78Vに匹敵する高い値であることから、NH$$_{3}$$下での電子線照射により、ORR活性を有する含窒素炭素系触媒を作製できた。

口頭

電子線照射による非平衡反応を利用した炭素系カソード触媒への窒素導入

杉本 雅樹; 太田 智紀*; 山本 春也; 越川 博; 八巻 徹也; 萩原 時男*

no journal, , 

白金代替材料として期待される炭素系触媒の酸素還元活性は、グラフェン状炭素の一部が窒素原子に置換した構造に起因している。しかし、有機高分子と含窒素化合物との混合物、あるいは含窒素高分子を炭素源として焼成する方法では、炭素のグラファイト構造と窒素導入量はどちらも焼成温度により変化し、それぞれを独立に制御することは困難である。そこで本研究では、アンモニア(NH$$_{3}$$)下での電子線照射により、炭素系触媒への窒素の導入を試みた。試料は、グラファイト化を促進する塩化コバルト(II) (CoCl$$_{2}$$)を最大10wt%添加したフェノール樹脂に、1vol% NH$$_{3}$$雰囲気、400$$^{circ}$$Cで加熱しながら2MeV電子線を6MGy照射した後、N$$_{2}$$中、800$$^{circ}$$Cで焼成することで作製した。X線光電子分光スペクトル測定の結果、CoCl$$_{2}$$無添加のフェノール樹脂から得られた炭素粉末にはほとんど窒素が認められなかったのに対し、5wt% CoCl$$_{2}$$添加の場合には窒素の原子分率は0.5%であった。CoCl$$_{2}$$添加フェノール樹脂を原料としてNH$$_{3}$$下で電子線照射するという新しい手法によって、窒素を導入することができた。

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